惟是有光 格物探真

摘要
单光子源是量子信息技术,包括量子通信、量子计算和量子计量等领域不可或缺的核心资源。在众多实现单光子源的方案中,基于固态体系中“色心”的方案,因其在室温下的稳定性、可集成性和按需产生单光子的潜力,而备受瞩目。色心是晶体材料中的原子尺度的缺陷,能够发射出具有高纯度和高不可分辨性的单光子。本文旨在综述基于色心的单光子源的发展现状,重点比较以金刚石(NV色心、SiV色心等)、六方氮化硼(hBN)、III-V族半导体量子点(如InAs)以及碳纳米管为代表的不同材料平台的优劣势。文章将深入探讨表征单光子源性能的关键光学测试手段,并结合2016年《自然·光子学》的权威综述,分析电驱动集成、光学谐振腔耦合等前沿工程技术,最后展望其未来应用与发展方向。
一、 引言
量子信息科学的飞速发展对单光子源提出了苛刻的要求。理想的单光子源应能按需产生单个光子,所有光子均不可区分,并能高效地耦合到特定的时空模式中。如2016年Aharonovich等人于《自然·光子学》发表的综述所述,这样的源是线性光学量子计算、量子行走、玻色取样、精密测量和量子安全通信等领域的核心资源【1】。
早期单光子源依赖于原子体系或非线性光学过程,但它们或受限于系统的复杂性和低速率,或受限于概率性产生和多光子噪声。固态单光子源,特别是基于类原子发射体(如色心和量子点)的方案,成功地将原子的优异光学性质与固态体系的便利性和可扩展性相结合【1】。然而,固态材料复杂的介观环境也带来了挑战,如不同发射体之间的不均匀性、谱线展宽以及高折射率材料中光子提取效率低等问题。
在过去二十年中,研究范围从最初的金刚石色心和砷化物量子点,迅速扩展到碳化硅、氮化锌、六方氮化硼、过渡金属硫族化合物和碳纳米管等多种材料平台。本文将系统比较这些平台,并详细介绍其性能表征手段与系统集成进展。

图1. 固态色心单光子源
二、 不同材料平台中的色心单光子源
2.1 金刚石色心
金刚石因其极宽的禁带宽度和卓越的物理化学稳定性,成为色心研究的标杆材料。
· 主要色心类型:
· NV色心:是研究最深入的色心之一。其最大优势在于拥有优异的自旋性质,室温下自旋相干时间长,使其在量子传感和量子信息处理中无可替代。然而,如综述中表1所示,其仅约3-5%的荧光属于零声子线,大部分光子散布在声子边带中,这限制了其光子的不可分辨性(早期实验可见度约66%)【1】。此外,其辐射寿命较长(~12 ns),限制了发射速率。
· SiV色心与GeV色心:这些替位-空位复合体色心具有更优越的光谱性质。SiV色心拥有窄的零声子线和小的声子边带,约70%的光子集中于零声子线,且其 inversion 对称性使其对环境电涨落不敏感,光谱更稳定。已有研究实现了来自不同SiV色心的光子的干涉,可见度达72%【1】。表1数据显示,其室温计数率可达3×105counts/s。
· 优势:
1. 卓越的稳定性:室温下性能稳定,光漂白效应极弱。
2. 优异的自旋性质:特别是NV色心,是量子传感的黄金标准。
3. 成熟的纳米加工与集成:已成功与光纤微腔、固态浸没透镜、纳米柱等结构集成,以提升光子收集效率【1】。
· 劣势:
1. 材料制备与集成挑战:高质量、大尺寸单晶金刚石的生长和色心的可控、精准生成仍是难题。
2. 高折射率导致的本征提取效率低。
3. 部分色心性能受限:如NV色心的光谱特性使其难以直接用于需要高不可分辨性的应用。
2.2 六方氮化硼色心
hBN作为一种层状宽禁带二维材料,近年来被发现其内部缺陷能发射单光子,引起了广泛关注。
· 主要特点:
· 色心种类繁多,原子结构尚不明确,发射波长覆盖从紫外到近红外的广阔范围。
· 许多色心在室温下表现出高亮度,如表1所述,计数率可达3.7×105counts/s,且多数光子发射进入零声子线【1】。
· 优势:
1. 原子级厚度与高提取效率:避免了三维材料中的全内反射问题,理论提取效率高。
2. 高亮度与高稳定性:在数百微瓦的低激发功率下即可获得兆赫级的计数率。
3. 极佳的集成灵活性:易于转移并与其他光子学结构(如等离子体激元、微腔)集成,扰动小。
4. 电驱动潜力:已有研究通过hBN/石墨烯异质结实现了对单个缺陷的电荷控制,为电压调控单光子发射开辟了道路【1】。
· 劣势:
1. 色心不均一性:不同色心的发光波长、偏振、稳定性差异巨大,可控制备困难。
2. 光谱不稳定性:普遍存在光谱扩散现象,影响光子不可分辨性。
3. 自旋性质研究尚浅:对hBN色心自旋特性的了解和操控仍处于早期阶段。
2.3 III-V族半导体量子点(以InAs/GaAs为代表)
半导体量子点是性能最接近理想的单光子源之一,尤其在低温下表现卓越。
· 工作原理:通过外延生长在衬底(如GaAs)上形成InAs量子点,其量子限制效应导致分立的能级结构。
· 优势:
1. 极致的性能指标:如综述所述,InGaAs量子点可实现超过99%的单光子纯度(g²(0) < 0.01)和超过92%的光子不可分辨性【1】。光子收集效率可通过微柱、纳米线天线等结构提升至75%以上。
2. 高发射速率:辐射寿命短(~1 ns),可实现GHz速率的光子发射,其计数率可达~1×107counts/s。
3. 成熟的电驱动技术:可制备成高效的单光子发光二极管,并已实现光子纠缠。
4. 强大的功能扩展:已演示了双激子级联产生纠缠光子对、自旋-光子纠缠等复杂功能。
· 劣势:
1. 极低的工作温度:通常需要液氦温度(~4 K)来抑制声子散射,才能获得高不可分辨性。
2. 光谱扩散:需要复杂的频率稳定技术来克服电荷环境波动引起的波长漂移。
3. 生长均一性挑战:难以在芯片上生长大量完全相同的量子点。
2.4 碳纳米管
碳纳米管作为一维材料,其激子局域化后可产生单光子发射。
· 优势:
1. 发射波长位于通信波段:许多发射体的波长在1300-1550 nm范围,与光纤通信的低损耗窗口完美匹配。
2. 独特的力学性质:为量子 optomechanics 提供了理想的平台。
3. 室温发射潜力:已有研究报道了基于氧相关深能态的室温单光子发射【1】。
· 劣势:
1. 低亮度与不稳定性:计数率较低(~3×103counts/s),且普遍存在闪烁和漂白现象【1】。
2. 严重的光谱扩散。
3. 手性控制困难:难以制备出单一、特定发射波长的碳纳米管单光子源。
材料平台优劣势对比总结表(基于文献【1】内容补充)
表1. 不同材料平台的单光子源特点

三、 单光子源的关键光学测试手段
验证和评估单光子源性能需要一系列精密的光学测试,这些手段共同构成了表征其量子特性的“工具箱”。
3.1 二阶关联函数 g²(τ) 测量
这是判定单光子源最核心的实验,通过Hanbury Brown-Twiss干涉仪实现。
· 实验装置与原理:光源发出的光子被50:50分束器分成两路,由两个单光子探测器接收,通过符合计数测量不同时间延迟τ下的符合计数率。
· 判据:g²(0) << 0.5 表明存在反聚束效应,是单光子发射的直接证据。如综述所述,目前只有InGaAs量子点等少数系统能在最优条件下实现g²(0) < 0.01的极高纯度【1】。

图2. 苏州惟光测试系统示意图
3.2 光子不可分辨性测量
通过Hong-Ou-Mandel干涉实验实现。
· 实验与意义:将两个时间延迟为τ的单光子注入一个50:50分束器。如果光子全同,由于量子干涉,它们将“捆绑”在一起从同一个输出端口离开,导致零延迟时的符合计数降至最低。干涉可见度V直接量化了不可分辨性。对于容错量子计算等应用,通常要求不可分辨性大于99%【1】。
3.3 光谱表征
· 发光光谱:用于确定发射波长、线宽以及零声子线与声子边带的相对强度(德拜-瓦勒因子)。高德拜-瓦勒因子(如SiV色心的~70%)对实现高不可分辨性至关重要。
· 激发光谱与寿命测量:帮助理解能级结构,辐射寿命则决定了理论上的最大发射速率。
3.4 自旋相关光学测试(针对具有自旋自由度的色心)
对于如金刚石NV色心这类兼具优异光学和自旋性质的系统,还需以下表征:
· 光探测磁共振:通过监测荧光强度随微波频率的变化,来探测色心自旋能级的共振。这是初始化和读取自旋状态的核心技术。
· 光探测拉比振荡:在固定频率的微波驱动下,通过测量荧光对比度随微波脉冲长度的变化,观察到自旋态在布居数上的相干振荡,用于操控自旋态。
· 自旋相干时间测量:通过自旋回波等序列测量自旋态保持相干的时长,是量子存储和操作的关键参数。

图3. 二阶关联函数表征单光子发射特性

图4. ODMR表征单电子自旋劈裂

图5. 拉比振荡表征自旋相干时间

图6. 苏州惟光探真自旋相干光学测试系统示意图
四、 迈向实用化:电驱动与集成光学
将孤立的单光子源转化为实用器件,关键在于实现电驱动和与光子学电路的片上集成。

图7. 电驱动单光子源
4.1 电驱动单光子发射器
用电流而非激光直接激发单光子,能极大简化系统,是迈向大规模集成的关键一步。如综述中所展示,已在多种平台上实现了QLED【1】。
· 量子点QLED:最为成熟,通过将QDs嵌入p-n结结构,已实现高达34%的总体效率和在电泵浦下产生纠缠光子对。
· 金刚石QLED:基于p-i-n二极管结构,实现了中性NV色心的电驱动发射。挑战在于控制电荷态和降低背景发光。
· SiC QLED:利用其成熟的半导体工艺,率先展示了室温脉冲单光子发射二极管。
· 2D材料QLED:通过构建范德瓦尔斯异质结,实现了原子层薄的电驱动单光子发射器,展现了独特的调控灵活性。
4.2 与光学谐振器的集成
通过将色心置于光学微腔(介电腔或等离子体激元腔)中,可以利用Purcell效应显著提升其性能。
· Purcell效应:通过改变局域电磁态密度,可以同时增强自发发射速率(提高亮度)、增大零声子线比例(改善不可分辨性)并抑制光谱扩散。
· 集成方式:
· 单片集成:在材料内部直接制造谐振腔,性能稳定,但工艺复杂。
· 混合集成:将包含色心的纳米材料(如纳米金刚石、hBN薄片)转移到预制的光子芯片上,灵活性高。如图8所示,已成功将胶体量子点、CNT发射体和纳米金刚石NV色心分别与 slot waveguide、纳米梁腔和光纤微腔耦合,实现了显著的发射增强【1】。
· 2D材料的优势:其原子级厚度对光学模式扰动极小,且偶极矩通常面内,更易于实现高效、确定的耦合,被认为是未来混合集成光子学的理想平台。

图8. 与光学谐振器的集成
五、 应用场景与性能要求
单光子源在不同量子技术应用中的性能要求差异巨大。综述中的表2对此进行了精要总结【1】。
· 量子密钥分发:对光子不可分辨性要求不高,但需要高效率和高速率(> GHz)。单光子源的纯度(g²(0) < 0.1)有助于提升安全密钥率和传输距离,已有使用InAs/InP量子点实现120公里光纤传输的演示【1】。但要超越成熟的诱骗态激光方案,仍需在亮度上进一步提升。
· 光学量子计算与全光量子中继:这是对单光子源要求最苛刻的领域。需要近乎完美的单光子纯度(g²(0) < 0.001)、极高的不可分辨性(> 0.99)和接近单位一的系统效率(> 0.99)。只有满足这些指标,才能有效构建大规模簇态和实现容错操作。
· 基于存储器的量子中继:对贝尔态源的要求稍低,但仍需要高纯度(g²(0) < 0.01)、高不可分辨性(> 0.9)和高效率(> 0.9)。
· 量子传感:基于NV色心的磁强计、温度计等已取得成功,其对单光子源的要求主要体现在高收集效率和自旋读出对比度上,而对光子不可分辨性要求不高。
六、 总结与展望
基于色心的单光子源已经从一个基础物理概念发展成为一个充满活力的、多平台竞争的工程科技领域。2016年的综述精准地描绘了当时的格局,而近年来的发展进一步印证并深化了这一趋势:金刚石色心在量子传感与量子网络节点的结合上高歌猛进;hBN色心作为二维平台的优势日益凸显,但其原子结构鉴定和均一性控制仍是攻坚重点;III-V量子点在光学性能上持续领跑,正致力于解决低温限制和规模化制备问题;碳纳米管则在探索其通信波段和机电耦合的独特道路上前行。
未来的发展将聚焦于几个关键方向:
1. 材料科学与原子制造:结合原子尺度的模拟与实验,精确鉴定色心结构,并发展出可控、定位生成色心的技术。对于2D材料,理解其发光缺陷的物理起源是当务之急。
2. 光子学集成工程:深化混合集成与单片集成技术,特别是利用2D材料的天然优势,实现与各种纳米光学腔的确定性、高强度耦合,以充分发挥Purcell效应的潜力。
3. 性能极限突破:通过材料纯化、应变工程、动态反馈稳定等技术,不断压低光谱扩散,逼近器件的理论性能极限,实现室温下的高不可分辨性单光子发射。
4. 新物理与应用探索:超越单光子发射本身,这些固态单光子源正成为更广阔量子技术平台的核心。例如,将单光子源与 optomechanics 结合(图5a),有望实现光子与声子的相干转换,用于超灵敏传感【1】;开发基于固态色心的单光子晶体管,是实现量子非线性光学处理的关键;最终目标是在单个芯片上集成光源、量子存储器、线性光学处理单元和探测器,构建完整的光量子信息处理系统。

图9. 未来应用
总之,我们正处在一个将高性能单光子源从实验室推向实际应用的关键时期。通过多学科的深度融合与持续创新,基于色心的单光子源必将在未来的量子技术版图中扮演不可或缺的角色,为通信、计算和传感等领域带来革命性的变革。
参考文献
【1】Aharonovich, I., Englund, D. & Toth, M. Solid-state
single-photon emitters. Nat. Photon. 10, 631–641 (2016)


